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脱脱并不因伯颜权势之重而骄横，相反，却常常以此为忧，他对父亲说：“伯父骄纵已甚，万一天子震怒，则吾族赤矣。曷若于未败图之。”意在由自己家人动手为国除去这一大蠹，以保全家国，得蓟其父的赞同。然后又去请教自己的老师。直方鼓励他说：“《传》有之，‘大义灭亲’。大夫但知忠于国家耳，余复何顾焉。”脱脱除奸意已决，但必须得到皇帝的支持和赞同。
元顺帝当时，皇帝身边多为伯颜同党，脱脱作为伯颜的侄子、亲信，当然是被列入伯颜党的，皇帝对他不能不有所防范。为了同顺帝沟通。他努力接近顺帝的亲信世杰班和阿鲁。顺帝也通过二人探查脱脱的底细。“阿鲁、世杰班日以忠义与之往复论难，益知其无他心，遂闻于帝。帝始无疑”②。于是脱脱开始与世杰班、阿鲁和顺帝潜邸汉臣杨踽谋划铲除伯颜。
有了脱脱的支持，顺帝态度也开始强硬，敢于否定伯颜的意见了。至元五年（1339），皇帝到上都，伯颜出赴应昌。脱脱等曾计划于上都东门外设兵擒伯颜，恐事不成而止。时伯颜欲借故罢汉人之为廉访使者，脱脱在吴直方的支持下，先向顺帝通报了伯颜的意图。故伯颜上奏时，顺帝不许。后伯颜知事出脱脱，又在皇帝面前要求惩治脱脱，仍未得逞。而在归大都的途中，伯颜又擅自杀死郯王，贬斥宣让、威顺二王，顺帝已经忍无可忍了。
六年（1340）二月，伯颜带小太子燕帖古思出猎柳林。脱脱、世杰班和阿鲁等谋以所掌兵及宿卫士拒伯颜。于是，顺帝至玉德殿，召近臣汪家奴、沙剌班及省院大臣先后入见，出五门听命；收缴诸城门锁钥，将亲信布列于城门下；特令平章沙只班召其馆客范汇，以毡车载入宫中，“谕以伯颜罪状，卸其军权诛之之意”③，令其与杨璃草拟诏书；夜二鼓，命云都赤月怯察儿至太子燕帖古思营，取燕帖古思还；四鼓，命平章只儿瓦歹持诏赶赴柳林。先解其兵权，传旨诸道随从伯颜者无罪，可即时解散，各还本卫。诏称：“朕践位以来，命伯颜为太师、秦王、中书大丞相，而伯颜不能安分，专权自恣，欺朕年幼，轻视太皇太后及朕弟燕帖古思，变乱祖宗成宪，虐害天下。加以极刑，允合舆论。朕念先朝之故。尚存悯恤，今命伯颜出为河南行省左丞相。所有元领诸卫亲军并怯薛丹人等，诏书到时，即许散还。”
初稿写作“诏书到日”，顺帝说：“自早至暮，皆一日也，可改作时。”一字之差，即表明了顺帝对除去伯颜心情之迫切，也可看出顺帝的精明。伯颜请入宫与帝告辞，使者不许。不久，又诏阳春县（今属广东）安置。伯颜行至江西豫章驿，饮药而死。
伯颜被贬，前两都争战和王忽察都事件中的主要人物，文宗朝的权臣都受到了惩罚，于是御史台臣始奏太皇太后非顺帝母及其曾害死八不沙皇后的事实。
六月，诏撤去文宗庙主，贬太后卜答失里东安州（今河北安次县）安置；放燕帖古思于高丽，遣云都赤（带刀侍卫者）月怯察儿押送。行至沈阳，月怯察儿“拉其腰而死”。
前参与王忽察都阴谋而今犹在世的明里董阿伏诛。
伯颜被贬后，顺帝以伯颜弟、脱脱父马札尔台为太师、中书右丞相。“仅半载，于通州置榻房，开酒馆、糟房，日至万石，又使广贩长芦、淮南盐”④，以牟取商利。脱脱对父亲以高官经商营利的做法很不赞成，知其在政治上不会有所作为，于是请参知政事佛喜劝其父解职闲居。不久，顺帝以脱脱为右丞相⑤。
“朝廷更立宰相，庶务多所弛张，而天子图治之心甚切”⑥，百官顿觉中兴有望。于是在脱脱的主持下，开始大刀阔斧地革除伯颜旧政，推行一系列新政。
脱脱新政的内容主要是兴文治、整顿吏治和发展经济。
七月，诏封微子为仁靖公，箕子为仁献公，比干加封为仁显忠烈公。命翰林学士承旨腆哈、奎章阁学士蠖蠖等删修《大元通制》。
十二月，“复科举取士制。国子监积分生员，三年一次，依科举例入会试，中者取一十八名”⑦。这一措施是吴直方向脱脱建议的，他说：“科举之行未必人人食禄，且缘此而家有读书之人，人读书则不敢为非，其有系于治道不小。”⑧“科举一恢复，对于笼络汉族士大夫，引导他们走读书入仕的道路，对于消除由于伯颜推行排儒政策带来的民族隔阂心理，具有一定作用”⑨。在脱脱的倡导下，国子监蒙古、回回、汉生员数目迅速增至三千。
至正元年（1341），顺帝命脱脱领经筵事，改奎章阁为宣文阁，选儒臣进讲。先是，文宗天历二年建奎章阁，一时精英荟萃，文采焕然。伯颜擅权，文士四散。顺帝时，宣文阁在经筵教育、修撰三史、翻译古籍、编纂史书等方面，都起了重要作用。
为稳定社会秩序，采取了一些减轻人民负担和放松对汉人南人控制的措施。如开马禁、减盐额、蠲负逋等。同时，着手整顿吏治，定守令黜陟之法。
至正二年（1342），为发展农业生产，推广农业技术，编纂、颁行《农桑辑要》。
至正三年（1343），“诏修辽、金、宋三史，以中书右丞相脱脱为都总裁官，中书平章政事铁木儿塔识、中书右丞太平、御史中丞张起岩、翰林学士欧阳玄、侍御史吕思诚、翰林侍讲学士揭傒斯为总裁官”⑩。
又请修《至正条格》颁行天下。
在大兴文治的同时，脱脱也辅佐顺帝调整统治集团内部的关系，如为被伯颜杀死的郯王彻彻秃平反昭雪；召还被伯颜贬的宣让王帖木儿不花、威顺王宽彻普化，让他们回到各自的封地；使博尔术四世孙阿鲁图正广平王位等。
