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李煜被封违命侯后，成天长吁短叹，过着凄寂不堪的日子。好在身边还有小周后相伴，总算给他绝望的生活平添了一丝温暖和安慰。就在这年冬天，宋太祖赵匡胤在万岁殿驾崩，留下千古的“斧声烛影”之谜。赵匡胤弟赵光义即位为宋太宗后，除去李煜违命侯的封号，改封为陇西郡公。
然而，赵光义表面上优待李煜，暗地却打美貌的小周后的主意，不断以宫眷的名义召小周后进宫。龙衮在《江南录》中记载：“李国主小周后随后主归朝，封郑国夫人，例随命妇入宫。每一入辄数日，出必大泣，骂后主，后主多宛转避之。”明人沈德符《野获编》又说：“宋人画《熙陵幸小周后图》，太宗戴幞头，面黔色而体肥，周后肢体纤弱，数宫人抱持之，周后作蹙额不胜之状。有元人冯海粟学士题曰：江南剩有李花开，也被君王强折来。”对妻子的境遇，身为丈夫的李煜除了落泪、任凭小周后泣骂外，别无他法。
也许霸占了别人的妻子多少有些心虚，赵光义总担心李煜会有什么不满之词，千方百计地派人监视、打探他的一言一行。南唐旧臣徐铉后来在宋朝当官，赵光义便宣召徐铉进见，问他道：“你最近可曾见到李煜？”徐铉知道宋朝皇帝明令禁止李煜与外人往来，立即惶恐地答道：“没有陛下旨意，微臣安敢私自见他？”赵光义于是说：“我对你是信得过的，你尽管去见他。若有人问起，就说是我恩准的好了。”徐铉本就难忘旧主，当下欢喜地去见李煜。
这次会见，双方都不知说什么好。此时，昔日的君已经是行动不得自由的阶下囚，旧日的臣则在效忠对君有灭国之恨的大仇人，当此情形，又还能说些什么呢。然而李煜见到故臣，心情激动，居然一改往日的谨小慎微，长叹一声说：“悔不该错杀了潘佑、李平。”潘佑、李平都是因为在南唐灭亡前向李煜直谏被杀。徐铉知道利害，没有敢接话。后来赵光义问及谈话内容，徐铉不敢隐瞒，据实禀告。赵光义听了，心中动了杀机。
太平兴国三年（978年）七月初七，这天既是乞巧节，又是李煜的生日。郁郁不乐中，他填了一阕感旧词——《虞美人》：
春花秋月何时了，往事知多少。小楼昨夜又东风，故国不堪回首月明中。
雕栏玉砌应犹在，只是朱颜改。问君能有几多愁，恰是一江春水向东流。
表达了悲哀无奈的心境，以及对“故国”、“往事”的无限留恋，抒发了明知时不再来而心终不死的感慨，艺术上达到很高的境界，正所谓“不幸亡故国，有幸成词宗”。填完《虞美人》后，将它交给歌伎演唱，他自己也击节相和，不知不觉已经泪满衣襟。
词成就了李煜词宗的英名，但这首千古传唱的《虞美人》也将他送上了西去之路。赵光义得知后非常恼怒，认为李煜是故意借词发泄心中的不满，当晚就派使者给李煜送去了牵机药。牵机药是一种剧毒药，吃下去后，人的头部向前抽搐，最后与足部拘搂相接而死，状似牵机。李煜在使者的监视下被迫服药，在极度的痛苦中悲惨地死去，死时年仅四十二岁。死后赠太师，追封吴王。清人袁枚曾引用《南唐杂咏》中的话评价说：“作个才人真绝代，可怜薄命作君王。”不久，悲痛欲绝的小周后也追随李煜于地下。才子佳人终成黄土，只剩下长江水日夜不停，滚滚东去。
